创新记录！东北大学，首篇Nature成果以第一单位发布！

太阳能蒸汽界面蒸发技术因其环保特性而备受瞩目，被视为极具前景的海水淡化和污水净化策略。尽管以往的研究主要集中在如何有效地捕获整个太阳光谱范围内的太阳能以提高蒸汽发电量，但联合态密度调控在增强光热材料太阳光吸收方面的重要性却往往被忽视。

鉴于此，近期东北大学左良团队在Nature期刊上发表题为“Flatband λ-Ti3O5 towards extraordinary solar steam generation”的研究成果。值得一提得是，这是东北大学首次以第一单位在《Nature》上发表研究论文！

研究概述

该研究提出了一种通过引入平带电子结构来显著增加联合态密度的方法。研究表明，由于Ti-Ti二聚体在费米能级附近引发的平带效应，金属λ-Ti3O5粉末具有高达96.4%的太阳吸收率。将这些粉末集成到三维多孔水凝胶基蒸发器中，具有锥形空腔结构的设计使得在1太阳照射下，3.5重量百分比的盐水能够实现前所未有的高蒸发速率，达到每小时约6.09千克每平方米，而不会导致盐的沉淀。本质上，Ti-Ti二聚体和U型grOOVe结构暴露在λ-Ti3O5表面，它们促进了水分子的解离和以小团簇的形式促进了界面水的蒸发。这项研究强调了Ti-Ti二聚体引发的平带效应对于束缚太阳能吸收和特殊的U型grOOV结构促进水分解的重要作用，为实现经济高效的太阳能蒸汽发电提供了新的见解。

图文导读

为了深入理解整体高太阳吸收率的潜在机制，研究进行了第一性原理计算，详细分析了电子结构。如图1c和e所示，所有考虑的TSos要么是金属态，要么是窄带隙半导体。研究的电子能带结构计算结果与文献中的数据相符，特别是λ-Ti3O5和β-Ti3O5。需要特别注意的是，在C-Ti2O3、λ-Ti3O5、β-Ti3O5和Ti4O7中，存在一个相对平坦的能带环绕费米能级的现象，这是由于Ti-Ti二聚体的Ti-3d态所致（见图1c-g）。在具体分析中，研究发现C-Ti2O3中的低洼带（Ti-a1g态）在布里渊区的一部分区域相对平坦，而λ-Ti3O5和β-Ti3O5中的低洼带（Ti-dxy类态和σ键）在整个布里渊区几乎没有分散。这解释了为什么λ-Ti3O5和β-Ti3O5总体上表现出比C-Ti2O3更高的太阳吸收率。

在涉及散装水的直接蒸发方面，研究发现，在黑暗条件下，当平衡温度（TE）为24.8°C时，蒸发速率为0.09 kg m-2 h-1；而在1个太阳照射下，当平衡温度（TE）为29.2°C时，蒸发速率为0.39 kg m-2 h-1，这些数据与已报道的数据相吻合良好。使用二维自由表面蒸发（2D-SSE）方法，在黑暗条件下，观察到当平衡温度（TE）为21.9°C时，蒸发速率为0.22 kg m-2 h-1；而在1个太阳照射下，当平衡温度（TE）为39.6°C时，蒸发速率为1.64±0.02 kg m-2 h-1。值得注意的是，2D-SSE的净暗排除蒸发速率高达1.42 kg m-2 h-1，是散装水蒸发速率的4倍多，接近于理论极限值（1.47kg m-2 h-1）。而令人意外的是，2D-SSE在黑暗条件下的平衡温度仅为21.9°C，甚至低于环境温度（约25°C）。这一异常现象可能与吸附在λ-Ti3O5表面的薄水膜引发的界面辅助蒸发过程相关。

此外，当吸附水的厚度增加至16 Å时，研究的AIMD模拟在λ-Ti3O5(11-0)表面上捕获到四个不同的水层，就氢键长度的密度分布而言。区域I包括羟基化和水化表面，以及位于U型槽上方的物理吸附水分子和H3O*单元；区域II对应于活性的物理吸附水层，区域III为块状水层，而区域IV则代表靠近真空的顶部水层。在II区和IV区，水解离、质子转移和H3O形成的过程频繁发生。一旦出现一个H3O单元，围绕该单元的氢键长度通常较短，而其他氢键的长度分布范围较广，远比I区和III区的氢键长度分布要宽。

为了克服2D-SSE可能带来的巨大能量损失，研究设计了一种带有锥形腔的3D圆柱形蒸发器（图4a、b）。通过混合λ-Ti3O5粉末、多孔PVA水凝胶和棉花来制备这种3D-SSE，并通过调整3D-SSE的有效高度和λ-Ti3O5粉末的重量百分比来进行优化。多孔PVA水凝胶的分层结构以及λ-Ti3O5粉末的均匀分散显著增大了太阳能吸收和水分蒸发的有效表面积。在1个太阳照射下的3D-SSE实验显示，纯PVA的水蒸发速率为3.30 kg m-2 h-1，在添加6 wt% λ-Ti3O5的情况下，蒸发速率最高达到6.09 kg m-2 h-1。

值得注意的是，这一记录的水蒸发速率超过了已知的3D蒸发器，如图5所示。在黑暗条件下，含有6 wt% λ-Ti3O5的3D-SSE的水蒸发速率为1.78 kg m-2 h-1。令人值得注意的是，在1个太阳的照射下，3D-SSE外表面的温度（24.2℃）低于锥形腔表面的温度（30℃），甚至低于环境和散装水的温度（24.5℃）。

综上所述，本研究证明了金属λ-Ti3O5在TSOs中具有最高的平均太阳吸收率，高达96.4%。通过将λ-Ti3O5粉末掺入具有锥形腔的多孔PVA水凝胶基3D-SSE中，研究实现了前所未有的高水蒸发速率，达到每小时6.09千克每平方米。这一显著表现可以归结为以下三个方面：

首先，Ti-Ti二聚体在费米能级周围引发了许多平带能带，导致高密度的态密度，从而实现了卓越的太阳能吸收率。λ-Ti3O5的这一优点，结合其低的热导率，确保了高效的太阳能到热能的转换和高度局部化的热。

其次，λ-Ti3O5表面的Ti-Ti二聚体和U型grOOVs对水的吸附和解离做出了显著贡献。特别是，亚稳态H3O*单元频繁出现，伴随着质子的快速转移，以小团簇的形式促进了界面水的蒸发。

最后，引入锥形腔可以更深入地利用太阳光，更好地平衡太阳能蒸发和水供应之间的关系。因此，用于太阳能吸收和水蒸发的有效表面积大大增加，并且能够预防盐的堵塞。

来源：化学科讯。声明：化浪化工网是出于传播信息之目的而转载此篇文章，若转载产生侵权，请作者持权属证明与本网站联系，我们将及时删除、更正，谢谢。您可关注化浪化工网获取更多化工相关资讯。如果您有对化工试剂、化学物质有采购需求，也可以登录化浪商城（自营商城）进行采购挑选。